Athrun Zala adalah seorang Coordinator, dan anggota dari pasukan elit yang dikomandani oleh Raww Le Kluezze, bersama-sama dengan Dearka Elthman, Yzak Jule, Nicol Amalfi, Rusty Mackenzy, dan Miguel Aiman pada saat permulaan cerita Gundam SEED. Athrun, Yzak, Dearka, Nicol dan Rusty tergabung dengan pasukan jas merah ZAFT, yang menandakan bahwa mereka adalah lulusan terbaik akademi militer ZAFT. Ia adalah putra tunggal dari Patrick Zala dan Lenore Zala, pendiri dan salah satu anggota Dewan PLANT. Ia adalah pilot dari mobile suit GAT-X303 Aegis Gundam, ZMGF-X09A Justice Gundam, dan ZMGF-X19A Infinite Justice Gundam.
Sebelum Gundam SEED
Pada tahun 61 Cosmic Era (C.E.), Patrick Zala mengirim Athrun untuk masuk ke sebuah sekolah di sebuah kota di Bulan, Copernicus. Di sini, ia bertemu dengan Kira Yamato dan akhirnya menjadi sahabat. Pada tahun 68, Patrick pun memanggil kembali Athrun dari Copernicusk ke PLANT. Sebelum berpisah dengan Kira, ia memberikan Torii, sebuah robot berbentuk burung berwarna hijau-kuning kepada Kira Yamato.
Setelah kembali ke PLANT, Athrun pun mendapati dirinya telah ditunangkan dengan Lacus Clyne, salah seorang idola di PLANT. Menurut novel Gundam SEED, Lacus Clyne adalah perempuan pertama yang mendapatkan ciuman pertama Athrun. Athrun membuat banyak robot berbentuk bola yang dapat berbicara (walaupun tidak beraturan), yang disebut dengan Haro, dan memberikannya kepada Lacus, yang kemudian Lacus memberi nama kepada setiap Haro tersebut sesuai dengan warnanya.
Athrun bergabung dengan militer ZAFT karena ibunya tewas terbunuh di dalam insiden Valentine Berdarah, yang disebabkan oleh serangan nuklir oleh Earth Alliance pada saat perang dimulai. Di antara semua anggota skuad Le Kluezze, Athrun adalah satu-satunya pilot yang memiliki pemikiran berbeda dengan orang tuanya, dan menjadi sahabat dengan Nicol Amalfi dan Rusty Mackenzie.
Athrun digambarkan menjadi seorang ahli dalam menggunakan pistol dan bertarung dengan tangan. Ia bahkan selalu mengenai area vital pada saat menembak target, atau menembak senjata dari orang yang tidak ingin dilukainya (meskipun tidak selalu menjadi percoban pertama). Ia adalah pilot mobile suit yang sangat kuat, dan ketika berada di dalam mode SEED, ia tidak terkalahkan.
Pertarungan dengan Kira Yamato
Athrun dan kawan-kawan pun mencari-cari Archangel, yang hilang entah ke mana dari radar. Mereka kemudian menyusup ke Morgenraete di Orb, tapi nihil. Meskipun demikian, Athrun kembali bertemu dengan Kira dan mereka berdua bercakap-cakap. Athrun pun menetapkan bahwa Archangel memang berada di Orb, dan selama dua hari kemudian, mereka tidak melakukan apa-apa: hanya menunggu Archangel keluar dari pulau Onogoro. Mereka akan melakukan serangan dadakan terhadap Archangel dengan menggunakan kapal selam kelas Boshgorov, dan keempat mobile suit GAT Series.
Tetapi, hal itu tidak berhasil. Bahkan, Pilot GAT-X207 Blitz Gundam, Nicol Amalfi tewas tertebas pedang Sword Strike milik Kira Yamato. Dearka Elthman dan GAT-X103 Buster Gundam pun tertawan oleh Archangel. Setelah kematian Nicol Amalfi, Athrun bersumpah akan membunuh Kira.
Athrun dan Kira pun bertemu lagi dan bertarung untuk membalaskan dendam Nicol Amalfi yang telah dibunuh oleh Kira. Karena merasa terancam akan serbuan dari FX-550 Skygrasper milik Tolle Koenig, Athrun pun melempar shield Aegis miliknya ke arah pesawat tempur tersebut. Kedua-duanya pun pada akhirnya mengaktifkan mode SEED mereka masing-masing, dengan Athrun yang lebih dulu mengaktifkannya. Dengan mode SEED yang aktif, mereka bertarung dengan sangat brutal. Pertarungan antara Athrun dan Kira, terlihat seri, meski hingga Aegis mengalami Phase Shift down, sebelum sempat menembakkan beam utamanya. Akhirnya, dengan Aegis yang telah mengunci Strike, Athrun mengaktifkan mode self-destruct Aegis untuk membunuh Kira, sementara dirinya keluar dengan menggunakan emergency eject. Kira pun dipercaya telah terbunuh di dalam ledakan tersebut, tapi dibawa oleh Malchio ke keluarga Clyne, dan diobati secara medis. Dalam versi anime-nya, Kira tiba-tiba saja berada di PLANT, tanpa penjelasan yang jelas bagaimana dirinya bisa sampai ke sana.
Athrun ditemukan pingsan dan cedera di pantai oleh Cagalli, yang diberi tugas untuk mencari Strike dan Skygrasper yang hancur oleh Archangel. Ketika Athrun siuman, Cagalli langsung menodongkan pistol kepadanya dan memintanya untuk mengatakan apa yang terjadi dengan Kira. Athrun, dengan sangat menyesal, mengatakan bahwa dirinya telah membunuh sahabatnya. Cagalli pun marah dan bertanya mengapa Athrun membunuh Kira, tapi langsung dibalas karena Kira membunuh beberapa rekan dirinya sesama ZAFT dan puncaknya ketika Kira membunuh Nicol. Cagalli pun menjelaskan beberapa wasiat dari ayahnya, bahwa membunuh untuk balas dendam tidak akan membawa kedamaian, bahkan akan menambah runyam masalah. Sebelum dikembalikan ke ZAFT, Cagalli memberikan jimat kepada Athrun, dan berharap bahwa jimat tersebut akan melindunginya, karena Cagalli tidak menginginkan siapa pun mati.dan ia pun menjalani kehidupan lagi dengan Athena Clyne.
Menjadi pasukan khusus ZAFT
Setelah kembali ke ZAFT, Athrun pun diberi medali Nebula atas prestasinya menghancurkan Strike, dan menjadi pasukan khusus ZAFT yang berada langsung di bawah Dewan PLANT. Ia pun diberi ZMGF-X09A Justice Gundam sebagai pengganti Aegis, dan misi pertamanya adalah untuk mengambil kembali ZMGF-X10A Freedom Gundam yang dicuri oleh Kira Yamato dengan bantuan Lacus Clyne. Lacus pun dituduh sebagai pengkhianat karena dianggap memberikan informasi berharga mengenai operasi Spit Break dan tentunya Freedom.
Tapi, Athrun tidak lantas memercayai hal itu hingga ia bertemu secara langsung dengan Lacus. Setelah bercakap-cakap, ia tersadarkan untuk apa ia bertarung, apakah untuk mendapatkan medali atau mengikuti perintah ayahnya. Lacus pada saat itu merujuk Athrun sebagai Athrun dari ZAFT. Dan setelah itu, ia bahkan menyelamatkan Lacus dari percobaan pembunuhan oleh beberapa agen.
Membelot dari ZAFT
Athrun Zala dalam seragam merah ZAFT saat ia mengumumkan dirinya membelot dari ZAFT kepada ayahnyaAthrun pun mencoba untuk mengikuti perintah ayahnya, dengan mengendarai Justice Gundam. Sebelum menemukan Kira, ia kembali ke lokasi di mana ia bertarung dengan Kira dengan menggunakan Aegis dan Strike. Akhirnya ia berbicara dengan Pastur Malchio, yang memberikannya informasi mengenai perang Valentine Berdarah Pertama yang terbaru.
Setelah meninggalkan Pastur Malchio, ia akhirnya menemukan Kira di Orb, yang sedang bertarung dengan GAT-X131 Calamiti Gundam, GAT-X252 Forbidden Gundam, dan GAT-X370 Raider Gundam. Athrun pada awalnya melihat saja apa yang dilakukan oleh Kira, dan ia berpikir terhadap loyalitasnya, hingga Kira kalah oleh ketiga Gundam milik Earth Alliance tersebut. Athrun pun memutuskan untuk menyelamatkan temannya tersebut. Setelah mobile suit musuh kembali ke pangkalannya akibat habisnya bahan bakar dan juga kurangnya obat yang diberikan kepada para pilotnya, Athrun dan Kira pun berbicara dan mencoba untuk menyamakan pendapat keduanya.
Keduanya tidak mau lagi menjadi musuh satu sama lainnya dan keduanya berkeinginan untuk mengakhiri perang Valentine Berdarah Pertama. Akan tetapi, untuk melakukan hal tersebut keduanya harus menanggalkan atribut kemiliterannya, dan akhirnya Athrun dan Dearka Elthman pun membelot dari ZAFT. Pada awalnya keputusan Athrun tidak pasti, dan ia pun tidak berjanji pada Kira. Akan tetapi akhirnya ia membantu Kira saat Orb dihancurkan oleh Uzumi Nala Attha, ketimbang untuk bertarung dengannya seperti apa yang diperintahkan oleh ayahnya, Patrick Zala. Athrun pun menyatakan dirinya membelot dari ZAFT, saat kembali ke luar angkasa, bersama kru Archangel dan orang-orang yang selamat dari Orb.
Sebelum memutuskan untuk bergabung dengan kelompok Lacus, Kira dan lainnya, Athrun kembali ke Jachin Due untuk berbicara dengan ayahnya yang telah menjadi Pemimpin Dewan Supremasi PLANT, untuk menanyakan apa keinginan sebenarnya dari ayahnya. Athrun kembali ke PLANT tanpa menggunakan Justice, malahan menggunakan pesawat milik Earth Alliance yang ada di dalam Archangel, dan berbicara dengan ayahnya mengenai perang. Akhirnya keduanya pun beradu argumentasi, dan ia pun mengetahui bahwa keinginan ayahnya adalah untuk menghancurkan semua Natural, untuk membalas dendam kematian istrinya Lenore Zala, yang juga merupakan ibu dari Athrun Zala. Athrun pun terkejut dan ditembak oleh Patrick, karena memang ia menolak untuk memberitahukan di mana lokasi penyimpanan Justice dan Freedom. Sempat ditawan, untuk diinterogasi, akan tetapi dibebaskan oleh Martin DaCosta (yang disuruh oleh Lacus Clyne) dan kemudian kabur dari Jachin Due dengan menggunakan Eternal. Saat mencoba untuk kabur, justru jalur Eternal pun diganggu oleh pasukan ZAFT, untuk kemudian diselamatkan oleh Kira dengan Freedomnya yang meskipun sebelumnya disuruh oleh Athrun untuk kembali ke Archangel, masih menunggu di luar PLANT.
